Cristallochimie des minéraux marqueurs
Modélisation ab initio des fractionnements isotopiques
Les travaux précurseurs réalisés depuis environ 10 ans dans le domaine de la modélisation ab initio des coefficients de fractionnements isotopiques nous ont ainsi permis d'aborder efficacement les processus de fractionnements isotopiques entre solides et solutions [Pinilla et al. 2014; 2015] et de l'appliquer aux nouveaux systèmes isotopiques comme le fer et le zinc [Blanchard et al. 2015; Ducher et al. 2016], particulièrement étudiés par les géochimistes.
Environnement local des impuretés et traceurs géochimiques
La combinaison d'approches expérimentales (spectroscopies vibrationnelles à basse température et RMN) et théoriques (calculs DFT), nous a permis pour la première fois de proposer et de valider des modèles moléculaires de l'environnement de traces tels que les borates et les sulfates dans les carbonates de calcium, considérés respectivement comme des "proxy" du pH et des conditions rédox des océans anciens [Balan et al. 2014; 2016 a,b]. Ces approches permettent également de tracer efficacement les mécanismes de transformation des matériaux biologiques lors de la fossilisation. Ainsi, l'analyse des modifications de l'environnement moléculaires des groupes carbonates structuraux des apatites révèle une modification aux plus petites échelles spatiales des matériaux constituant le squelette des vertébrés [Yi et al. 2013, 2014 a,b; Balan et al. 2016], "Nouvelle de l'INSU" 2013 (http://www.insu.cnrs.fr/en/node/4370).
Figure 1.
Left: Density of vibrational states of iron in goethite, measured by NRIXS or calculated by DFT + U, from which it is possible to determine the equilibrium constant of isotopic iron exchange [Blanchard et al. 2015].
Right: Theoretical models for the borate ion in the structure of the main natural calcium carbonates [Balan et al. 2016]. The hydrogen bonds are indicated as dotted lines.
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