Séminaire - À la recherche du fractionnement isotopique indépendant de la masse : le rôle des plasmas - François Robert

Lundi 20 février 2023 à 10 h 30

Sorbonne Université - Campus Pierre et Marie Curie - 4 Place Jussieu - 75005 PARIS - IMPMC - Barre 22-23 - 4e étage  - salle 401

François Robert, équipe COSMO, IMPMC

Résumé

Les premiers doutes sur le caractère général de la théorie du fractionnement isotopique dépendant de la masse (MDF) sont apparus en 1983 avec la synthèse de l'ozone. Les isotopes de l'oxygène sont souvent utilisés pour illustrer le MDF : une variation relative de 1% du rapport isotopique ¹⁷O/¹⁶O doit s'accompagner de 2% du rapport ¹⁸O/¹⁶O car la différence de masse entre ¹⁸O et ¹⁶O est le double de celle entre ¹⁷O et ¹⁶O. L'origine de la MDF est ancrée dans les principes les plus fondamentaux de la mécanique quantique Elle est omniprésente, observée pour les réactions d'échange isotopique et pour les réactions chimiques à 2 corps. Elle a été théorisée en 1947 par H. Urey.

A l’inverse, l'ozone résulte d'une réaction à 3 corps (O+O₂+M -> O₃+ M où M est le troisième corps stabilisant le complexe intermédiaire O₃*) et présente des variations relatives égales pour les rapports ¹⁷O/¹⁶O et ¹⁸O/¹⁶O (appelé effet MIF). Ce résultat reproduit les variations observées dans les météorites et plus généralement dans l'ensemble du système solaire. Tout comme l'origine physique de l'effet MIF est encore une question ouverte en mécanique quantique, son application possible à la formation du système solaire est difficile à juger.

Le séminaire sera divisé en 3 parties : (1) théorique, (2) expérimentale et (3) analytique. Dans la partie (1), je montrerai que les résultats sur l'ozone peuvent être reproduits si l'exigence fondamentale de la mécanique quantique selon laquelle, pour des isotopes indiscernables, les deux voies de réactions possibles (diffusion élastique et échange de particules, c'est-à-dire échange isotopique et non-échange) sont superposées. Dans la partie (2), j'expliquerai comment les équations qui régissent l'effet dans l'ozone nous ont conduit à envisager des expériences de condensation dans les plasmas. La partie (3) est consacrée aux résultats obtenus pour les isotopes du Ti, Mg, O et N en utilisant des mélanges de TiCl₄+Pentane, MgCl₃+Pentanol et CO₂ ou N₂O+Pentane. La résolution spatiale exceptionnelle de la NanoSims a révélé d’importants fractionnements isotopiques indépendant de la masse pour tous ces éléments (de l'ordre de 1000 à 10,000‰) dans des particules carbonées de taille micrométrique.

Ces résultats sont raisonnablement bien expliqués par le modèle construit pour l'ozone. Ils impliquent que les effets MIF deviennent des candidats sérieux pour expliquer l'origine des solides dans le système solaire. Ils doivent néanmoins être documentés expérimentalement dans des conditions physiques et chimiques proches de celles modélisées en cosmochimie.