Soutenance de thèse d'Alexandre Jedrecy

Alexandre Jedrecy, doctorant dan sl'équipe Physique des systèmes simples en conditions extrêmes (PHYSIX) soutient sa thèse la mercredi 14 octobre 2020 à 14 h.

IMPMC - Sorbonne Université - 4 place Jussieu, 75005 Paris, tour 23, 4e étage, couloir 22-23, salle 401

étude des transformation de phase de la matière grâce à des variables topologiques /Study of phase transformation of matter through topological coordinates

Résumé

Au cours de cette thèse deux problèmes majeurs de l’eau ont été étudiés numériquement : la transition liquide-liquide et la nucléation homogène de la glace.

Notre approche est basée sur des méthodes d’échantillonnage améliorées de pointes, couplées au vecteur invariant par permutation (PIV) qui décrit la topologie d'un système, pour définir simplement des paramètres d'ordres. Cela nous permet d'étudier n'importe quelle transition avec un minimum d'information et une approche très générale. Ainsi, nous avons pu montrer rigoureusement l’absence de barrière d’énergie libre et de second point critique pour la transition liquide-liquide avec le modèle moléculaire TIP4P/2005 de l'eau. Nous avons aussi pu étudier précisément le mécanisme de nucléation homogène de l’eau avec le modèle TIP4P/Ice, montrant que la structure optimale des noyaux critiques est un empilement désordonné, les noyaux purement cubique ou hexagonaux évoluant spontanément vers cette structure. Finalement, nous avons démontré rigoureusement qu’une variable collective basée sur la PIV permettait de décrire de manière optimale la nucléation de la glace.

Abstract

During this thesis, two major problem of water has been studied numerically: the liquid-liquid transition and the homogeneous ice nucleation.

Our approach is based on state-of-the-art enhanced sampling methods, coupled with permutation invariant vector (PIV) which describes the topology of a system, to simply define order parameters. This allow us to study any transition with a minimal amount of information and a very general approach. Thereby, we were able to prove rigorously the absence of free energy barrier and of a second critical point for the liquid-liquid transition, with the molecular model of water TIP4P/2005. We have also precisely studied the homogeneous nucleation of water with the TIP4P/Ice model, showing that the optimal structure for critical nuclei is stacking disordered, as purely hexagonal or cubic nuclei spontaneously evolve toward this state. Finally, we have rigorously proved that a collective variable based on the PIV allow to describe optimally ice nucleation.

Jury

• Maria Barbi, LPTMC - Sorbonne Université (présidente du jury)
• Carlos Vega de las Heras, Universidad Complutense de Madrid (rapporteur)
• Frédéric van Wijland, LMSC - Université de Paris (rapporteur)
• Fabio Pietrucci, IMPMC - Sorbonne Université (directeur)
• Marco Saitta, IMPMC - Sorbonne Université (directeur)
• Frédéric Caupin, ILM - Université Claude Bernard Lyon 1 (examinateur)
• Michele Ceriotti, COSMO - EPFL (examinateur)