Faits marquants

Single Atom Vibrational Spectroscopy in the Scanning Transmission Electron Microscope 

Les défauts ponctuels peuvent modifier de manière significative la réponse vibrationnelle locale des matériaux et, ultimement, leurs propriétés macroscopiques. Si l’existence d’une signature spectroscopique localisée à l’échelle atomique de ces défauts est discutée de longue date, elle n’a jamais pu être mise en évidence jusqu’à présent par les techniques conventionnelles qui moyennent typiquement l’information sur des échelles de longueur beaucoup plus grandes. Dans ce travail, nous avons utilisé pour la première fois la spectroscopie de pertes d’énergie des électrons dans un microscope électronique en transmission, pour identifier la réponse vibrationnelle d’une impureté substitutionnelle dans un film de graphène. Les calculs ab initio nous ont permis d’interpréter ces signatures spectroscopiques comme des modes pseudo-localisés, résultant de l’hybridation entre les vibrations propres du défaut et le continuum du graphène.

Référence

"Single Atom Vibrational Spectroscopy in the Scanning Transmission Electron Microscope"

F. S. Hage, G. Radtke, D. M. Kepaptsoglou, M. Lazzeri, Q. M. Ramasse, SCIENCE 367, 1124 (2020)

L’énigmatique état magnétique du fer sous pression dévoilé 

Le magnétisme du fer sous pression (fer-ε) - un constituant majeur du coeur de la Terre - est l'objet d’intenses débats depuis plusieurs décennies : la théorie, qui prédit le magnétisme, est en désaccord avec l'expérience, qui ne l'a pas encore détecté. Une équipe des chercheurs, dont la composante théorique est constituée par des membres de TQM, a proposé une nouvelle image du fer-ε, où les moments magnétiques atomiques fluctuent non seulement dans leur orientation relative, mais aussi en valeur absolue. Ce nouvel état a été qualifié de «smectique de spin», car il ne présente pas d'ordre à longue portée, conformément aux résultats expérimentaux. Cela permettrait de mieux comprendre les propriétés atipiques du fer, comme la supraconductivité sous pression.

Référence

"Epsilon-iron as a spin-smectic state"

B. W. Lebert, T. Gorni, M. Casula, S. Klotz, F. Baudelet, J. M. Ablett, T. C. Hansen, A. Juhin, A. Polian, P. Munsch, G. Le Marchand, Z. Zhang, J.-P. Rueff, and M. d’Astuto, PNAS 16 (41), 20280 (2019)

Nouvelle approche pour la corrélation électronique en science des matériaux 

Nous avons développé une approche de structure électronique qui combine l’ef cacité de la théorie de lafonctionnelle de la densité avec la précision de la théorie des perturbations à plusieurs corps, permettant une description plus systématique des corrélations. La méthode a été testée sur différents systèmes corrélés. Enparticulier, des résultats très précis ont été obtenus dans les cas dif ciles des liaisons hydrogène et van derWaals, importantes pour décrire les cristaux moléculaires et les matériaux en couches minces.

 Référence

"Beyond the random phase approximation with a local exchange vertex"

M. Hellgren, N. Colonna, S. de Gironcoli, PHYSICAL REVIEW B 98, 045117 (2018)

Extension du domaine de la modélisation ab initio aux pertes d'énergie vibrationnelles

En combinant une approche s'appuyant sur la théorie de la fonctionnelle de la densité et en introduisant le formalisme électrostatique nécessaire à la prise en compte des spécificités expérimentales de la mesure des pertes d'énergie des électrons dans un microscope en transmission, nous avons montré qu'il était possible de modéliser quantitativement les spectres de pertes d'énergie vibrationnelle mesurés sur des cristaux moléculaires.

Référence

"First-principles vibrational electron energy loss spectroscopy of β-guanine"

G. Radtke, D. Taverna, M. Lazzeri and E. Balan, PHYSICAL REVIEW LETTERS 119, 027402 (2017)

Les fluctuations des noyaux sondées par les spectroscopies d’absorption des rayons X et de résonance magnétique nucléaire

Le plus souvent les calculs de structure électronique des solides sont effectués à partir de positions atomiques figées alors que, dans la réalité, les atomes sont soumis à des fluctuations thermiques de nature quantique, dont l’impact peut être remarquable en spectroscopie d’absorption des rayons X (XANES) et de résonance magnétique nucléaire (RMN). Nous avons mis au point une méthode basée sur la théorie de la fonctionnelle de la densité visant à inclure les vibrations dans le calcul des spectres, dans le but d’interpréter et prédire leur évolution en température. Dans le cas du XANES, nous montrons comment les phonons révèlent des transitions électroniques interdites lorsque le solide est dans sa configuration nucléaire d’équilibre.

Référence

"Temperature depend ence of X-ray absorption and nuclear magnetic resonance spectra: probing quantum vibrations of light elements in oxides."

Nemausat R., Gervais C., Brouder C., Trcera N., Bordage A., Coelho-Diogo C., Florian P., Rakhmatullin A., Errea I., Paulatto L., Lazzeri M. and Cabaret D. PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS 19, 6246–6256 (2017)

Exchange interaction and the charge-density-wave instability in TiSe₂

The exchange interaction is due to the exchange symmetry of the wave function of indistinguishable particles, and hence of quantum mechanical origin. In standard ab-initio calculations based on local approximations to the exchange-correlation energy (e.g. LDA and GGA) this interaction is only partially captured. In this work we show that the fully nonlocal description of exchange is needed to capture the physics of TiSe₂. The exchange interaction provides two competing effects, a short range repulsive interaction, important for the electronic band structure, and a long-range attractive electron-hole interaction which cooperates with the electron-phonon interaction to induce the charge-density-wave transition in TiSe₂.
 

Reference

"Critical Role of the Exchange Interaction for the Electronic Structure and Charge-Density-Wave Formation in TiSe₂"

Hellgren M., Baima J., Bianco R., Calandra M., Mauri F., and Wirtz L., PHYSICAL REVIEW LETTERS 119, 176401 (2017)

Des effets relativistes à la portée de tous (les atomes)

Au cours des dernières années, les chercheurs se sont intéressés aux effets relativistesdans les solides qui permettent de distinguer deux états électroniques avec spin opposés sous l’effet d’un champ électrique intense, E. Typiquement, cet effet (dit Rashba) est observé dans des solides contenant des atomes lourds, où la vitesse des électrons est relativiste (proche de la vitesse de la lumière). Pour cette raison, les études récentes en vue d’applications spintroniques se sont focalisées sur des matériaux contenant des atomes des atomes de numéro atomique élevé.

Référence

"Rashba coupling amplification by a staggered crystal field"

David Santos-Cottin, Michele Casula, Gabriel Lantz, Yannick Klein, Luca Petaccia, Patrick Le Fèvre, François Bertran, Evangelos Papalazarou, Marino Marsi & Andrea Gauzzi Nature Communications, 7, 11258 (2016)