Jean-Antoine Queyroux - Prix Besson - 11e forum de technologie des hautes pressions

Jean-Antoine Queyroux, qui a passé sa thèse en 2017 à l'IMPMC, est lauréat du prix Besson décerné tous les 2 ans par le réseau des hautes pressions du CNRS.

Il recevra ce prix à l'occasion du 11^e forum de technologie des hautes pressions se tenant du 1^er au 4 octobre 2018.

Résumé de la thèse

Fusion, structure et diagramme de phases des glaces d’eau et d’ammoniac sous conditions extrêmes de pression et de température

Cette thèse a pour objectif l’exploration des courbes de fusion, de la structure et du diagramme de phases des composés H₂O et NH₃ sous conditions extrêmes de pression (P < 70 GPa) et de température (T < 3000 K). H₂O et NH₃ sont considérés comme des composants  majoritaires des couches intermédiaires des planètes géantes de type Neptune et Uranus, dans lesquelles résident des conditions thermodynamiques extrême (estimées à 10<P<700 GPa, 2000<T<6000 K pour Neptune). Leur étude à P-T variable permet également de suivre l’évolution des interactions moléculaires, en particulier celles des liaisons hydrogène, en fonction de la densité. Malgré la multitude de travaux expérimentaux et théoriques sur ces deux composés réalisés par le passé, des incertitudes importantes existent encore sur leurs courbes de fusion, le domaine de stabilité de la phase superionique et les propriétés physico-chimiques du fluide. Ces incertitudes s’expliquent en partie par les difficultés expérimentales pour produire et caractériser finement ces composés sous conditions P-T extrêmes. Dans ce travail, nous utilisons de nouvelles approches expérimentales qui nous ont permis d’obtenir, soit par diffraction des rayons X sur synchrotron, soit par diffusion Raman, de nouvelles données concernant les diagrammes de phase, la fusion et la stabilité chimique de NH₃ et H₂O dans une large gamme P-T.

Pour NH₃, nos travaux ont permis d’établir la courbe de fusion jusqu’à 40 GPa et 2300 K. Nous observons que la température de fusion croît de façon monotone avec la pression, en désaccord avec une étude précédente mais en conformité avec des prédictions théoriques. Nos expériences indiquent également une décomposition chimique de NH₃ en N₂  et H₂ à haute température dont l’importance varie avec la pression. L’exploration du diagramme de phase a également permis de contraindre la position du point triple NH₃-III/supérionique/fluide. De surcroît, nous présentons les premières données sur l’évolution de la structure et de la densité du liquide de NH₃ à pression variable à 800 K.   

Pour H₂O, ce travail a permis de déterminer la courbe de fusion jusqu’à 45 GPa et 1500 K. Nos mesures indiquent une rupture de pente vers 15 GPa et une température de fusion plus élevée que prévue par l’extrapolation des données basse pression, en meilleur accord avec la « limite haute » des courbes de fusion de la littérature. Nous observons par ailleurs des indices d’une transition de phase au-delà de 25 GPa et 1000 K vers une phase cubique centrée différente de la phase VII. La possibilité que cette phase soit supérionique est discutée.