Soutenance de thèse d'Adrien Déjeant le vendredi 6 juin 2014 à 14 h

Amphithéâtre de la Galerie d'Anatomie Comparée et de Paléontologie, 2 rue Buffon, 75005 Paris

Réactivité de résidus miniers après leur entreposage : conséquences sur la spéciation de l'uranium (mine uranifère de COMINAK, Niger)"

Résumé

La mine de COMINAK, située près de la ville d’Arlit dans le désert du Sahel au Niger, est la plus grande mine d’uranium souterraine du monde. Son exploitation depuis près de quarante ans a entraîné la production de plus de seize millions de tonnes de résidus de traitement. Le minerai est un grès argileux dont la teneur en uranium est d’environ 3000 à 5000 ppmU. Celui-ci est broyé puis traité en condition oxydante par une dissolution à l’acide sulfurique afin de libérer les phases micrométriques d’uraninite et de coffinite. Cette thèse porte sur l’étude de la réactivité des résidus en vue d’une potentielle revalorisation de l’uranium résiduel et d’un futur plan de réhabilitation du site.
Un suivi temporel de la verse à résidus a tout d’abord été réalisé par télédétection très haute résolution spatiale, permettant ainsi d’imager et de délimiter la verse et d’observer la chronologie de différents dépôts.
Les résidus ont été observés par diverses méthodes d’analyse chimique, minéralogique et de spéciation. Les changements de chimie, de minéralogie et de texture des résidus face au traitement du minerai, à l’entreposage en verse et au lessivage de la verse ont été mis en évidence en comparant différents échantillons : minerai, résidus frais, résidus entreposés en surface et en profondeur et résidus remobilisés par lessivage de la verse. Le traitement et l’entreposage entraînent la dissolution de phases du minerai et la formation de phases secondaires dont de nombreux minéraux sulfatés. En surface de verse, une croûte indurée se forme suite à la remontée par capillarité et l’évaporation d’eaux porales acides (pH < 4) et riches en solutés. Bien que cette croûte de surface soit particulièrement enrichie en métaux (p. ex. U, Mn, Co, Y, Sc, Ni, terres rares) et en minéraux sulfatés hydratés, elle est néanmoins utile pour stabiliser les résidus (limitation de la dispersion des particules et des infiltrations d’eaux).
Des reconcentrations en uranium ont été mises en évidence à plusieurs niveaux de la verse et la minéralogie fine et la spéciation de l’uranium ont été analysées dans les différents milieux. L’entreposage des résidus entraîne la dissolution de l’uraninite et coffinite héritées du minerai. Des sulfates et des phosphates d’uranyle précipitent alors en surface de verse et en profondeur, respectivement. Un modèle de transport réactif a permis de confronter les observations à un scénario quantitatif : en profondeur dans la verse, la dissolution des sulfates d’uranyle particulièrement solubles est suivie par la précipitation de phosphates d’uranyle plus insolubles. Néanmoins, les analyses par spectroscopie d’absorption des rayons X indiquent que la phase uranifère prédominante dans les résidus pourrait être de l’uranyle adsorbé sur des surfaces minérales. Les mécanismes responsables de la mobilité de l’uranium dans les résidus ont ainsi pu être identifiés et discutés. Ces résultats apportent des informations importantes qui pourront alimenter les scénarios de revalorisation et de réhabilitation des résidus.
Enfin, une méthode de terrain d’analyse quantitative de l’uranium et d’autres radionucléides dans des échantillons en fort déséquilibre radioactif tels que les résidus miniers, par spectrométrie gamma haute résolution, a été développée. La méthode a été validée en confrontant les résultats d’analyse avec ceux obtenus par d’autres méthodes.

Composition du jury

M. Maurice PAGEL (Université Paris XI) - Rapporteur
M. Abdesselam ABDELOUAS (École des Mines de Nantes) - Rapporteur
Mme Laurence GALOISY (Université Paris VI) - Directeur de thèse
M. Georges CALAS (Université Paris VI) - Co-directeur de thèse
M. Michael DESCOSTES (AREVA) - Responsable AREVA
M. Mostafa FAYEK (University of Manitoba) - Examinateur
M. Vincent BUSIGNY (Université Paris VII) - Examinateur
M. Christian GIRARD (AREVA) - Invité