Soutenance de thèse de Samantha Azedevo

Samantha Azedevo, doctorat dans l'équipe ROCKS, soutient sa thèse le lundi 3 octobre 2022 à 14 h.

Amphithéâtre du CRPG 15 rue de Notre Dame des Pauvres 54501 Vandœuvre les Nancy.

© IMPMC - Cécile Duflot

L'hydrogène dans les chondres de chondrites carbonées: concentration, spéciation et composition isotopique

Résumé

De larges concentrations en hydrogène (jusque 1000 ppm) ont été détectées dans les olivines des chondrites carbonées. L’olivine est habituellement anhydre sur Terre. Les chondres se sont formés dans la partie interne du système solaire avant que le disque protoplanétaire ne soit totalement dissipé. Située à l’intérieur de la ligne des neiges, cette zone est donc réputée pour être anhydre. Ce disque chaud et riche en hydrogène gazeux (H2) constitue une des deux sources possibles d’hydrogène des olivines. La deuxième est l’altération aqueuse qui concerne principalement les chondrites hydratées telles que les chondrites carbonées. Ce processus a pu affecter les olivines lors du passage du fluide et donc modifier leur contenu en hydrogène. Si la quantité de glace n’est pas suffisante, la hausse des températures n’est plus tamponnée et le deuxième processus secondaire, le métamorphisme, débute. Les chondrites carbonées CO et CM, bien qu’issues d’astéroïdes différents, possèdent des chondres similaires pétrographiquement et isotopiquement. La principale différence entre les CO et les CM est le type de processus secondaire les ayant affectées (i.e. CM : altération aqueuse ; CO : métamorphisme). Les objectifs de cette thèse sont de comprendre l’origine et le mode d’incorporation de l’hydrogène dans ces olivines de chondrites carbonées, mais aussi de contraindre l’influence des processus secondaires sur leur contenu en hydrogène.

Les olivines de chondres et isolées dans la matrice de trois CM (Paris, Mukundpura et Aguas Zarcas) et de trois CO (Kainsaz, Ornans et Lancé) aux degrés d’altération aqueuse et de métamorphisme variés sont analysées par sonde ionique afin de déterminer la concentration et la composition isotopique en hydrogène. Les résultats sont discutés en lumière de données obtenues par spectroscopie Raman, sonde atomique et XANES (Spectroscopie de structure près du front d'absorption de rayons X) pour comprendre la spéciation de l’hydrogène. La microscopie électronique, à balayage (MEB) et à transmission (MET), permet de caractériser la pétrographie et la minéralogie des échantillons à différentes échelles.

Les résultats de cette thèse confirment les larges concentrations d’hydrogène (jusqu’à 9000 ppm H2O). Ces concentrations importantes marquées par de larges variabilités isotopiques (77 < D/H < 151.10-6) ont été acquises lors de la formation de ces minéraux par condensation dans le disque protoplanétaire et se présentent sous forme réduite (H2 ou H+). Cette gamme de rapports D/H est due à l’incorporation d’hydrogène issu de deux sources : l’hydrogène du disque protoplanétaire (D/H = 26 ± 7.10-6) et la glace formée en dehors de la ligne des neiges et intégrée par turbulence dans le disque interne (D/H > 156.10-6). Ces olivines sont alors intégrées à l’astéroïde en formation. Les variations d’intensité des processus secondaires impactent leurs contenus en hydrogène avec une homogénéisation des compositions isotopiques due à l’altération aqueuse et une déshydratation des olivines due au métamorphisme. La similarité des compositions isotopiques entre la moins métamorphisée des CO (Kainsaz) et les CM met en évidence un réservoir commun d’hydrogène présent lors de la formation de leurs chondres. La diffusion constitue le processus principal permettant l’homogénéisation et la déshydratation des olivines.

En conclusion, dans le disque protoplanétaire le processus d’incorporation de l’hydrogène à basse pression dans des minéraux nominalement anhydres, ici la condensation, est efficace. La similarité des signatures isotopiques entre CM et CO, mais aussi avec des chondrites à enstatite, des inclusions réfractaires ou bien le manteau terrestre et martien atteste d’un système solaire interne riche en éléments volatils sans nécessité d’un apport externe par des matériaux hydratés.

Hydrogen in carbonaceous chondrites: concentration, speciation and isotopic composition

Abstract

Large hydrogen concentrations (up to 1000 ppm H2O) have been detected in olivine of carbonaceous chondrites. This mineral is usually anhydrous on Earth. Chondrules were formed in the inner part of the solar system when the protoplanetary disc was not yet dissipated. Located inside the snow line, it is therefore supposed to be anhydrous. This hydrogen-rich disc is one of two possible sources of hydrogen in olivine. The second is aqueous alteration, which mainly concerns hydrated chondrites such as some carbonaceous chondrites. This alteration could have altered the olivine through interaction with the alteration fluid and thus modified their hydrogen content. If there is not enough ice, the temperature rise is no longer buffered and another secondary process, metamorphism, begins. The CO and CM chondrites, though originating from different asteroids, share petrographically and isotopically similar chondrules. COs and CMs differ by the type of secondary processes that affected them (i.e. CM: aqueous alteration; CO: metamorphism). The objectives of this thesis are not only to understand the origin of hydrogen in chondritic olivine and how it was incorporated, but also to constrain the influence of secondary processes on their hydrogen content.

Chondrite olivine isolated in the matrix of three CMs (Paris, Mukundpura and Aguas Zarcas) and three COs (Kainsaz, Ornans and Lancé) with varying degrees of aqueous alteration and metamorphism were analysed by ion probe to determine their hydrogen concentration and isotopic composition. Data are interpreted thanks to measurements by Raman spectroscopy, atom probe and XANES (X-ray absorption near edge structure spectroscopy) for hydrogen speciation. We used scanning (SEM) and transmission (TEM) electron microscopy to characterise the sample petrography and mineralogy at different scales.

The results of this thesis confirm the large hydrogen concentrations (up to 9000 ppm H2O) previously reported in CM olivine. These high concentrations of hydrogen present in reduced form (H2 or H+), characterized by large isotopic variabilities (77 < D/H < 151.10-6) were acquired during the formation of these minerals by condensation in the protoplanetary disc This range of D/H ratios is due to the incorporation of hydrogen from two distinct sources: hydrogen from the molecular gas of the protoplanetary disc (D/H = 26 ± 7.10-6) and water formed outside the snow line and turbulently integrated into the inner disc (D/H > 156.10-6). These olivine grains are then integrated into the forming asteroid. The intensity of secondary processes impacts their hydrogen contents. Aqueous alteration promotes homogenization of the H-isotopic compositions of these olivine, while metamorphism dehydrates them. The similarity of isotopic compositions between the least metamorphosed of the COs (Kainsaz) and the CMs highlights a common reservoir of hydrogen present during the formation of their chondrules. The main process allowing the homogenisation and dehydration of olivine is diffusion.

In conclusion, in the protoplanetary disc the process of incorporating hydrogen at low pressure into nominally anhydrous minerals, here condensation, is efficient. The similarity of CM and CO isotopic signatures, but also with enstatite chondrites, refractory inclusions and the terrestrial and Martian mantle, points toward an inner solar system rich in volatile elements without the need for a significant contribution by hydrated objects from the outer solar system.

Jury

• Etienne Deloule, Directeur de recherche CNRS au CRPG de Nancy (Rapporteur)
• Valérie Malavergne, Maîtresse de conférence au LGE de l'Université Paris-Est Marne la Vallée (Rapportrice)
• Laurent Rémusat, Directeur de recherche CNRS de Paris (directeur de thèse)
• Mathieu Roskosz, Professeur au MNHN de Paris (co-directeur de thèse)
• Laurette Piani, Chargée de recherche au CRPG de Nancy (Membre invitée)