Soutenance de thèse - Thesis Defense - Francesco Cassol - 26 novembre 2024, 14 h

Francesco Cassol, doctorant dans l'équipe Théorie quantique des matériaux (TQM) soutient sa thèse le mardi 26 novembre 2024 à 14 h dans l'amphithéâtre Charpak, Sorbonne Université,  - Campus Pierre et Marie Curie - 4 place Jussieu - 75005 Paris

Révéler les propriétés de l’état fondamental des matériaux iridates : la nature multiorbitaire, l’origine de la phase isolante et l’effet du dopage sur la structure Électronique

Résumé

Depuis sa découverte, l’origine de l’état isolant de Ba₂IrO₄ et Sr₂IrO₄ a été largement débattue. Bien que l’importance du couplage spin-orbite (SOC) pour la transition métal-isolant dans ces composés soit universellement reconnue, il reste incertain si la formation de l’écart isolant est principalement du à la formation de moments magnétiques (Slater) ou à l’interaction de Coulomb (Mott). Quelle que soit la nature de la phase isolante, les iridates ont été largement décrits dans le cadre du modèle monocouche jeff = 1/2, suscitant des analogies avec les supraconducteurs cuprates. Cependant, la nature monocouche de ces composés a été remise en question tant théoriquement qu’expérimentalement. Afin d’éclaircir ces aspects, nous étudions les deux composés dans le cadre de la rhéeorie du champ moyen dynamique. Concernant Ba₂IrO₄, nous nous concentrons sur sa phase paramagnétique, clarifiant le rôle du SOC et investiguant la validitédu modèle monocouche. Ensuite, nous simulons l’ordre antiferromagnétique et étudions systématiquement la compétition entre les physiques de Slater et de Mott. Nous constatons que Ba₂IrO₄ se situe dans une zone de transition entre les deux régimes, mais avec un caractère Mottprédominant. Enfin, nous comparons nos calculs avec les spectres de photoémission résolus en angle et d’absorption optique disponibles dans la littérature, proposant une explication alternative à la structure à double pic du spectre optique. En nous concentrant sur Sr₂IrO₄, nous explorons les conséquences du dopage électronique sur la structure électronique. Nos simulations révèlent un effet non négligeable sur les bandes jeff = 3/2 en fonction de la variation de charge, soulignant la nature multi-orbitale de ce composé.

Unveiling the ground state properties of iridate materials: the multiorbital nature, the origin of the insulating phase and the effect of doping on the electronic structure

Abstract

Since its discovery, the origin of the insulating ground state of Ba₂IrO₄ and Sr2IrO4 has been widely debated. Although the importance of the spin-orbit coupling (SOC) for the metal-insulator transition in these compounds has been universally recognized, yet it seems unclear whether the formation of the insulating gap is driven by the formation of magnetic moments (Slater) or by the Coulomb interaction (Mott). Regardless of the nature of the insulating phase, iridates have been vastly described within the single band jeff = 1/2 model, triggering analogies with cuprate superconductors. However, the single-orbital nature of these compounds has been questioned both theoretically and experimentally. Aiming to elucidate these aspects, we study both compounds within the dynamical mean-field theory framework. Concerning Ba₂IrO₄, we focus on its paramagnetic phase, clarifying the role of SOC and investigating the validity of the single band picture. Then, we simulate antiferromagnetic order and systematically study the competition between Slater and Mott physics. We find that Ba₂IrO₄ lies in the crossover between the two regimes but with a prominent Mott character. We finally compare our calculations with angle-resolved photoemission and optical absorption spectra available in literature, providing an alternative explanation for the double peak structure of the optical spectrum. Shifting our focus to Sr₂IrO₄, we investigate the consequences of electron doping on the electronic structure. Our simulations yield a non-negligible effect on the jeff = 3/2 bands upon charge variation, highlighting the multi-orbital nature of this compound.

Jury

• Maria Daghofer - Rapporteure - Professeure  (Université de Stutgart, FMQ)
• Massimo Capone - Rapporteur - Professeur (SISSA, Trieste)
• Pina Romaniello- Examinatrice - Directrice de Recherche  (Université de Toulouse,  CNRS, LPT)
• Gheorghe Sorin Chiuzbăian - Examinateur - Professeur (Sorbonne Université, LCPMR)
• Michele Casula - Directeur de these - Directeur de  recherche (Sorbonne Université, CNRS, IMPMC)
• Benjamin Lenz - Co-encadrant de these - Maître de conférences (Sorbonne Université, IMPMC)