Soutenance de thèse / Thesis Defense - Octave Duros - 18 novembre 2024 à 14 h

Octave Duros, doctorant dans l'équipe Minéralogie et magnétisme de basses dimensionnalités (MIMABADI) soutient sa thèse le lundi 18 novembre 2024 à 14 h.

Sorbonne Université - Campus P. et M. Curie - 75005 Paris - Amphi 25

Caractérisation du champ électrique cristallin dans les pyrophores titanates de terres rares par diffusion inélastique résonnante des rayons X

Les composés isostructuraux pyrochlores titanates de terres rares R₂Ti₂O₇ (avec R une terre rare) ont récemment attiré un intérêt considérable par les propriétés magnétiques exotiques qu'ils présentent, telles que la glace de spin ou le liquide de spin quantique. Leur compréhension représente un défi aussi bien d’un point de vue expérimental que théorique. La connaissance précise du champ électrique cristallin (CEF) agissant sur les sites R constitue l'un des éléments essentiels permettant la compréhension du comportement magnétique de ces composés. 
Jusqu'à maintenant, les approches établies pour l'étude du CEF ont fourni des descriptions entachées d'incertitudes. L’objectif de ma thèse est donc de faire face à cette problématique par l'utilisation de méthodes expérimentales et théoriques originales afin d'ouvrir une nouvelle approche à la caractérisation du CEF dans les composés R₂Ti₂O₇. Les excitations du CEF agissant sur les niveaux électroniques 4f sont mesurées par une spectroscopie haute-résolution et chimiquement sélective réalisée sur rayonnement synchrotron. Cette méthode est la diffusion inélastique résonnante des rayons X, ici réalisée aux seuils N_4,5 des ions terres-rares (transition 4d → 4f). Les spectres obtenus sont confrontés à des calculs réalisés via la théorie des multiplets en champ cristallin et également assistés par une approche d'apprentissage supervisé. Cette confrontation permet une analyse précise des effets du CEF dans les composés R₂Ti₂O₇.

Investigation of the crystal electric field in rare-earth titanate pyrochlores by resonant inelastic x-ray scattering

The isostructural pyrochlores R₂Ti₂O₇ (where is a rare-earth) have sparked a vivid interest over the last decades due to exciting properties such as quantum spin ice or quantum spin liquid magnetic behaviors. Understanding them represents a major challenge for materials science, both experimentally and theoretically. One of the essential ingredients needed for the correct description of those magnetic properties is the precise knowledge of the crystal electric field (CEF) acting on the rare-earth sites .

Up to now, established approaches have delivered CEF descriptions with large uncertainties. The goal of my PhD thesis is thus to tackle this problem by using new instrumental and original theoretical developments to open a new approach to the CEF characterization in compounds. CEF effets acting on levels are explored using a high resolution element selective spectroscopy performed at synchrotron facilities, resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) to probe ff excitations at the rare-earth N_4,5 edges (4d → 4f transition). RIXS spectra are then confronted to calculations undertaken in the framework of the crystal-field multiplet theory assisted by a supervised machine learning approach. This confrontation allows the precise analysis of the CEF effects in the R₂Ti₂O₇ series.

Jury